Unbound Installation - DNS Cloudflare?

Die Konfigurationsdatei für Unbound kannst du so auf dem Pi mit „Nano“ editieren:
sudo nano /etc/unbound/unbound.conf.d/pi-hole.conf
(Speichern mit Strg + O, schließen mit Strg + X - letzteres bietet das speichern der Datei bei Veränderungen aber auch an)
Dabei aber unbedingt auf die Syntax achten. Hinterher lässt sich die Konfiguration von Unbound per sudo systemctl reload unbound neu einlesen.

Nein, mit der Konfigurationsoption hängt es nicht zusammen. Diese verhindert nur, dass für eine Antwort auf eine DNS-Anfrage eine IP-Adresse aus einen lokalen Adressraum zugelassen wird.
Also dass sich www.evilsite.com nicht zu 192.168.178.1 auflösen lässt. Hierbei bezieht sich das /16 auf die ersten 16 Bit (192.168) der IP-Adresse (192.168.178.0/24 würde sich auf z.B. 192.168.178.XXX beschränken, und das wäre an dieser Stelle, zu diesen Zweck, inkorrekt).
Das ist grundsätzlich meist erwünscht und führt nicht zu deinem jetzigen Problem. Also alles richtig an dieser Stelle.

An irgendeinen Ort in deinen Konfigurationen wird ein DNS Server von Cloudflare hinterlegt oder als „Fallback“ verwendet - oder ein Dritter, der die an Ihn gerichteten Anfragen über Cloudflares DNS Server auflösen lässt.

Mir bekannte Orte sind hier nur:
Firefox (DNS over HTTPS, wird aber gerne vom Firefox selbst eingestellt, und verwendet standardmäßig Cloudflare)
iOS/Android (Android: „Private DNS“ in den Netzwerkeinstellungen auf Android, optional und selbst eingerichtet)
Windows/Linux: in den Netzwerkeinstellungen (normalerweise per DHCP konfiguriert, wenn du dort also nichts umgestellt hast, wird es hier dran eher nicht liegen.)
Fritz Box:

  1. DNS over TLS - siehe z.B. hier https://privacy-handbuch.de/handbuch_93b1.htm
  2. Heimnetzeinstellungen und unter Zugangsdaten (Beide Orte hier unter „Punkt 5-9:“ beschrieben)

Abseits davon wüsste Ich nicht, worüber sonst deine DNS Anfragen abgewickelt werden sollten.
Dann müsstest du auf jemand anderes Antwort warten.
Einzig wenn du noch ein VPN verwendest, wird für gewöhnlich dessen DNS Server verwendet, und nicht die von dir selbst konfigurierten (mit wenigen Ausnahmen).

Ich hoffe, irgendetwas hilft.